学习作用量以推进分子动力学长时间步模拟

Mon, 13 Jul 2026 11:37:47 +0800

学习用于分子动力学长时间步模拟的作用量#

Filippo Bigi,^* Johannes Spies, Michele Ceriotti^†

计算科学与建模实验室，材料研究所，洛桑联邦理工学院，1015 洛桑，瑞士

（收到：2025年7月23日；接受：2026年4月23日；发表：2026年6月9日）

经典力学的方程可用于模拟从天体物理到原子尺度的无数物理系统的时间演化。精确的数值积分需要很小的时间步长，这限制了计算效率——特别是在分子动力学等跨越截然不同时间尺度的情形中。使用机器学习算法预测轨迹可以极大地延长积分时间步长，但代价是会引入伪影，例如缺乏能量守恒以及系统不同自由度之间失去均分。我们提出学习数据驱动的结构保持（辛且时间可逆）映射以生成长时间步经典动力学，并表明该方法等同于学习所关注系统的力学作用量。这些模型可以基于短参考轨迹进行学习，并可在热力学条件和化学组成之间迁移。我们表明，一个由作用量导出的机器学习积分器消除了非结构保持的机器学习预测器的病态行为，并且该方法可以迭代应用，作为对计算成本更低的直接预测器的修正。

以高精度和高效率模拟经典力学系统是计算物理学中一个长期存在的挑战[1,2]。传统数值方法通常依赖小时间步长来传播动力系统的运动方程，以提供精确的积分。这些小步长限制了计算速度和可扩展性，尤其是对于原子模拟等问题，这类问题中最快运动的时标与决定相关物理过程的缓慢集体跃迁时标之间存在巨大差距[3]。

机器学习的最新进展通过实现复杂物理过程的数据驱动近似提供了有前景的替代方案[4–12]。例如，最近关于使用长时间步进行机器学习驱动的分子动力学轨迹预测的工作展示了原子模拟工作流程潜在的重大加速[13–18]。然而，这些方法不保留底层哈密顿流的几何结构，导致违反能量守恒、均分以及其他基本物理定律，这限制了它们在严谨科学应用中的使用。在此，我们研究一种参数化方法，直接学习近似经典动力系统长时间演化的结构保持映射，目标是在保持几何和物理保真度的同时显著增大模拟时间步长。

我们感兴趣的一般问题是那些时间演化服从哈密顿方程的问题

$$ \frac{d \pmb{p}} {dt} = - \frac{\partial H} {\partial \pmb{q}} , \frac{d \pmb{q}} {dt} = \frac{\partial H} {\partial \pmb{p}} ,\tag{ðÞ} $$

其中 q 和 p 分别表示位置和动量矢量，其维数等于力学系统中的自由度数目。在此以及本快报的其余部分，我们将假设哈密顿量不依赖于时间，这对于封闭系统是合适的。例如，在许多科学相关的问题中，$\mathbb{H}$ 采取如下形式

$$ H ( p , q ) = \sum_{i = 1}^{F} \frac{p_{i}^{2}} {2 m_{i}} + V ( \pmb{q} ) ,\tag{ðÞ} $$

其中 $m_{i}$ 是与每个自由度的质量相关联的，而 $V ( q )$ 是系统的势能。这涵盖了从天文学到分子动力学的大多数经典系统。

鉴于这类问题在数学和物理的许多领域中无处不在，人们已开发出多种数值积分方法来求解哈密顿动力学。在这些方法中，能够保持精确哈密顿流特定几何性质的算法已被证明具有令人满意的长时间行为[19]。特别是，辛积分器能在任意时间步长下精确地保持与 $( p , q )$ 空间中的面积元相对应的几何项（相关领域教科书结果的简要总结见补充材料[20]）。辛性质保证了存在一个修正的（或“影子”）哈密顿量，其精确流在非常长的时间尺度上与数值解达到极好的近似[19,21]。这确保了数值传播的系统也是哈密顿系统，并且由于修正的哈密顿量接近于真实的哈密顿量，从而实现了能量的长时间近守恒。此外，时间可逆方法的优点是它们的修正哈密顿量在时间步长的二阶精度内等于真实的哈密顿量，这进一步提高了它们的精度和能量守恒性。

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