单自旋系统中几何相位与动力学相位的相互作用

单自旋系统中几何相位与动力学相位之间的相互作用#

A. A. Wood,^{1, ∗} K. Streltsov,² R. M. Goldblatt,¹ M. B. Plenio,²

L. C. L. Hollenberg,^{1, 3} R. E. Scholten,¹ and A. M. Martin¹

¹School of Physics, University of Melbourne, Victoria 3010, Australia ²Institute for Theoretical Physics, Ulm University, Germany ³Centre for Quantum Computation and Communication Technology, University of Melbourne, Victoria 3010, Australia (日期：2020年5月13日)

我们结合使用微波场和自由进动，驱动金刚石中氮空位（NV）中心的自旋在布洛赫球上沿不同轨迹运动，并研究总相位分解为几何部分和动力学部分这一依赖于参考系的分解的物理意义。实验在NV自旋为1的基态的两能级子空间中进行，其中Aharonov-Anandan几何相位表现为全局相位，我们利用NV基态三重态中的第三个能级对其进行探测。我们证明，尽管几何Aharonov-Anandan相位保持其与演化自旋所扫过的立体角的联系，但它通常伴随着一个抑制系统动力学对几何依赖性的动力学相位。这些结果揭示了依赖于参考系的几何相位的物理意义。

当一个量子系统以可以几何表示的方式演化时——例如布洛赫球上的自旋1/2量子比特——除了时间演化所累积的"动力学"相位之外，还会产生一个取决于演化几何路径的相位。这种"几何"相位构成了解释量子系统演化的统一框架[1]。最初由Pancharatnam[2]发现，后来Berry[3]对绝热变化的周期哈密顿量进行了研究，Aharonov和Anandan[4]认识到循环态演化本身也会产生几何相位。Aharonov和Anandan相位是贝里相位在绝热极限下的规范不变推广，而进一步的研究将几何相位的概念推广到了非绝热、非循环演化[5]。Aharonov和Anandan工作的一个关键方面是明确识别了循环演化量子态所获得的总体相位中的动力学和几何分量。这种分解表达了几何相位的独特性质，同时也突显了在独立于动力学相位的情况下检测几何相位的困难。

固态单量子自旋系统的出现重新激发了人们对几何相位的兴趣，利用超导量子比特[6,7]和金刚石中的自旋量子比特[8,9]进行的显著测量就是例证。金刚石中的氮空位（NV）中心[10–12]为研究和利用几何相位提供了一个特别有吸引力的系统，它具有在室温下毫秒级相干时间的基态自旋三重态[13]，以及适用于微波几何门[14]、光场[15,16]甚至物理旋转[17,18]的量子态。这种重新兴趣的一个关键因素是可能利用几何相位不同于动力学相位的特性，例如对某些类型噪声的鲁棒性，这在量子计算中有应用[19]。尽管几何相位是量子系统的普遍特征，但在给定环境中几何结构是否赋予系统独特的性质，或者仅仅提供了动力学的另一种表述方式，往往尚不清楚。

在本工作中，我们利用单个NV基态流形中的不同二能级子空间，实验研究了Aharonov-Anandan非绝热几何相位。当施加外磁场时，由于NV基态三重态中$m_{S} = 0 + 1$与$m_{S} = 0 - 1$跃迁之间存在显著的频率差异，我们可以单独寻址这些子空间（图1(a, b)）。Aharonov-Anandan相位定义为投影希尔伯特空间中循环演化的相位，因此在二能级子空间中表现为一个全局相位。当考虑基态三重态中额外的第三能级时，该全局相位仍然可以按照下一节所述的方式被检测到。我们通过施加一系列失谐微波脉冲和自由进动动力学，驱动NV自旋沿循环轨迹运动。我们表明，该系统中动力学相位与几何相位之间的相互作用，导致实验测量的相位偏移对几何操作保持不变。这些结果揭示了Aharonov-Anandan相位的微妙性质以及动力学相位在量子自旋系统中的重要性。

本文结构如下：第一节回顾了Aharonov-Anandan关于几何相位和动力学相位的表述，并特别考虑了在金刚石NV中心背景下检验这些相位的相关理论。第二节概述了我们的实验方案和方法，并探讨了标准自旋回波干涉测量序列所累积的全局相位的重要性。第三节我们演示并表征了驱动NV自旋在希尔伯特空间中沿闭合轨迹运动的微波脉冲。第四节我们将电路驱动微波脉冲与旋转框架中的自由演化相结合，以理解依赖于参照系的几何相位的重要性。第五节讨论这些结果，并对我们的成果以及进一步的研究方向进行了展望。

一、量子自旋系统中的几何相位#

在众多系统和环境中对几何相位的确认和演示[20]，是紧随Berry最初实现[3]之后的实验工作重点。由于Berry相位仅取决于给定演化的几何结构，这使得它对某些类型的噪声不敏感，从而引发了人们对其作为潜在容错量子门操作的兴趣[21, 22]。然而，由于Berry相位要求绝热演化，即缓慢的量子门操作，环境退相干对于许多固态量子系统较短相干时间而言成为一个严重问题[23]。随后，研究焦点转向了非绝热几何相位，它放宽了对慢速演化的要求，但伴随用于驱动几何门的自旋操作而出现的动力学相位，重新为噪声进入系统提供了渠道。已有几种方案旨在消除动力学相位，但在诸如自旋回波这类时间反演测量中，它通常无法在不消除几何相位的情况下被去除[24–26]。

动力学相位与几何相位之间往往不可避免的相互作用，构成了实现自旋量子比特上几何相位操纵所谓优势的困难所在。对动力学相位和几何相位的区分引发了相关研究，这些研究提出几何相位可以被形式化地移除并吸收到动力学相位中，但仍保留其‘几何特征’[27]。其他工作则关注几何相位对幺正变换的不变性[28, 29]。

关于二能级系统中几何相位的几何性质，可以通过将其与状态在相关空间中穿行路径所包围的立体角Θ联系起来获得一个简单的直观理解，即

其中m是自旋量子数。该空间总可以用一个球面表示：对于绝热贝里相位而言，这是描述哈密顿量的参数空间；潘查拉特南几何相位对应的相关空间是参数化光偏振的庞加莱球。对于沿不同空间方向传播的光束，相应的参数空间就是单位球面[30, 31]。布洛赫球作为二能级量子系统的标准表示，也是定义几何相位的常见参数空间。布洛赫球是射影希尔伯特空间的一个例子：具有不同总体（全局）相位的量子态映射到布洛赫球上的同一点。

A. 阿哈罗诺夫-阿南丹相位#

量子系统在射影希尔伯特空间中演化的概念是Aharonov和Anandan 1987年工作的核心[4]。对于一个哈密顿量H，态矢量$| \psi ( t ) \rangle ~ = ~ \mathrm{exp} ( - i H t ) | \psi ( 0 ) \rangle ~ ( \hbar ~ = ~ 1 )$随时间T演化后，在$t \ : = \ : T$时刻以全局相位差回到初始构型，即$| \psi ( T ) \rangle = \exp ( i \phi_{T} ) | \psi ( 0 ) \rangle$。Aharonov和Anandan证明，当映射到射影希尔伯特空间时，即$| \tilde{\psi} \rangle = e^{- i f ( t )} | \tilde{\psi} \rangle , \tilde{f} ( T ) - \tilde{f ( 0 )}^{\circ} = \phi$，因此$| \tilde{\psi} ( T ) \rangle = | \tilde{\psi} ( 0 ) \rangle$，总相位φ可以表示为

其中第一项被识别为动力学相位$\phi_{\mathrm{dyn}}$，第二项为几何相位或阿哈罗诺夫-阿南丹（AA）相位$\phi_{\mathrm{AA}}$。

由于AA相位涉及量子态的循环演化，布洛赫球上的初始态和最终态相同，仅相差一个整体相位。这给实验探测AA相位带来了挑战。首次实验演示Aharonov和Anandan几何相位的是Suter等人于1987年完成的[32]。一个耦合质子的自旋-1系统可以作为自旋-1系统，由于偶极耦合使得每个跃迁的频率不同，该自旋-1系统可以分解为两个独立可寻址的自旋-1/2系统。其中一个二能级子空间中的自旋在布洛赫球上沿闭合回路被驱动，累积全局几何相位，第三个态作为参考干涉仪来探测第一个系统获得的相位。关于该实验的深入理论分析是文献[33]的主题。我们将大量利用这样一个思想：在氮-空位（NV）系统中，可以利用参考干涉测量法探测本质上为自旋-1的量子系统中自旋-1/2子空间内的几何相位。

B. 在NV自旋中的应用：全局相位#

图1(a,b)描绘的NV中心三重基态的室温能级结构源于两个电子之间的强自旋-自旋耦合[34]以及平行于N-V轴的磁场分量B下的塞曼位移：

其中$D_{\mathrm{zfs}} / 2 \pi = 2.870$ GHz是NV零场分裂，$S_{z}$是自旋-1的z方向泡利矩阵，$\gamma / 2 \pi = 2.8 \mathrm{M} \mathrm{\tilde{H} z \mathrm{G}^{- 1}}$。在低磁场强度下（$ B \ll 1000 \mathrm{G} $），零场分裂是主导相互作用。现在我们考虑应用两个微波场$\omega_{\pm} ( t )$，它们分别调谐到$m_{S} = \pm 1$跃迁附近共振，各自具有共振拉比频率$\Omega_{\pm}$、角频率$\omega_{\pm}$和相位$\phi_{\pm}$，下标±表示相应的$m_{S} = \pm 1$基矢，见图1(b)。在复合参考系中以各自微波频率旋转时，驱动NV中心的哈密顿量由下式给出[35]

其中 $\Delta_{+} = \omega_{+} - D_{\mathrm{zfs}} + \gamma B , \Delta_{-} = \omega_{-} - D_{\mathrm{zfs}} - \gamma B$。我们同样假设 $\Delta_{\pm} \gg \Omega_{\pm}$，这有助于忽略出现在 $m_{S} = \pm 1$ 子空间中的 $\Omega_{\mp}$ 项。我们引入有效的自旋-1/2哈密顿量，以便于描述 NV 自旋与微波场在 $\{m_{S} = 0 , m_{S} = + 1 \} \equiv \{0 , + 1 \}$ 和 $\{m_{S} = 0 , m_{S} = - 1 \} \equiv \{0 , - 1 \}$ 子空间中的耦合：

利用 NV 自旋的三个能级进行全局相位测量的一个示范性例子是，对特定子空间（例如 2 能级 $0 , + 1$ 子空间）施加自旋回波序列：

其中 $U_{+ , \pi / 2}$ 和 $U_{+ , \pi}$ 分别为 π/2 脉冲和 π 脉冲算符（此时 $\Omega_{-} ~ = ~ 0 )$，而自由演化算符 $U_{\mathrm{free}} ( \tau ) = \exp ( - i H t ) \vert_{\Omega_{+} 0}$。对于 $\Omega_{-} ~ = ~ 0$ 且 NV 初始化为 $m_{S} = + 1$ 态（即 $| \psi_{0} \rangle = | + 1 \rangle$）的自旋回波序列（式 6），我们得到

自旋回波序列并未抵消直流失谐 $\Delta_{+}$，而是将其映射为 $\{0 , + 1 \}$ 子空间上的一个全局相位。我们可以修改初始态，首先对一个初始纯 $m_{S} = 0$ 态施加一个共振的 $0 , - 1 ~ \pi / 2$ 脉冲，并在 $m_{S} = - 1$ 基矢上施加最后一个 $0 , -1$ π/2 脉冲，从而闭合一个包裹式的 Ramsey 干涉序列，使该全局相位显现为态之间的相对相位：

我们得到 $| \psi ( \tau ) \rangle = - ( 1 + e^{\frac{i \Delta_{+} \tau} {2}} ) / 2 | 0 \rangle + i ( 1 - e^{\frac{i \Delta_{+} \tau} {2}} ) / 2 | + 1 \rangle$，因此 NV 的 $m_{S} = 0$ 亮态布居数随 $\cos^{2} \left( \Delta_{+} \tau / 4 \right)$ 变化。我们可以将此结果与一个仅表示单个 NV 子空间的标准二能级系统进行比较，该系统的哈密顿量为 $H_{\mathrm{2 L S}} = - \Delta / 2 \sigma_{z} + \Omega / 2 \sigma_{x} ~ ( \phi = 0 ) , ~ \sigma_{x , y , z}$ 为标准自旋- $1 / 2$ 泡利矩阵。对于 $H_{\mathrm{2 L S}}$ 的自旋-1/2 基矢中的初始自旋态 $\vert \psi_{( \mathrm{2 L S} )} ( 0 ) \rangle ~ = ~ \vert ~ \uparrow \rangle$，应用自旋回波序列给出

对于所有 Δ，全局相位现在显然与 τ 无关，这与自旋-1 的结果形成对比。然而，使用方程5定义的两能级哈密顿量可以得到自旋回波序列的正确全局相位，因此我们也将使用方程5来计算赝自旋- $1 / 2$ 子空间内的动力学相位和阿哈罗诺夫-阿南丹相位。这种哈密顿量选择的一个后果是，几何相位和动力学相位不再遵循传统的自旋- $1 / 2$ 关系[24]，而该关系定义了每个相位对总相位的贡献。正如我们将看到的，这对每次实验的测量结果没有影响，但在解释给定脉冲序列的结果时，这是一个重要的讨论话题，将留待第五节讨论。

自旋回波是状态向量循环演化导致全局相位的典型例子。然而，几何相位和动力学相位的相对贡献并不明显——一种直观的想法会让人得出结论，状态向量在自旋回波序列期间所经历的路径张成一个立体角，而该立体角进而定义了几何相位。如果是这样，人们还会预期全局相位会比单纯的 $\phi = \Delta_{+} \tau / 2$ 复杂得多，因为自由演化时间的一半处施加了一个π脉冲，这个脉冲张成了一个依赖于 τ 的球冠。正如我们将看到的，总全局相位并非纯粹是几何的：当演化发生在多个不同的哈密顿量上时，几何相位和动力学相位的分解更为复杂。我们现在开始描述利用金刚石中的NV色心实现参考干涉测量的实验过程以及对全局相位的测量。

II. 实验#

我们的实验装置旨在旋转含有单个NV色心[36, 37]的金刚石，其构成包括一块安装在其(100)面上的¹²C富集CVD金刚石。通常用于旋转金刚石的电机保持静态旋转角度不变，在任何实验过程中都不改变。使用专门搭建的共聚焦显微镜来光学寻址和读取单个NV色心，其典型相干时间为 $T_{2}^{*} = 50 \mu \mathrm{s} , \bar{T}_{2} = 1 \mathrm{ms}$ 。一个沿金刚石表面法线方向（与NV轴夹角 $\theta = 54.7^{\circ}$）施加的15 G偏置磁场用于打破 $m_{S} = \pm 1$ 态的简并[38]，而在金刚石表面上方100 µm处的一个20 µm直径的铜线用于施加调谐至 $| 0 \rangle \ \ | \pm \ 1 \rangle$ 跃迁的线偏振微波场。我们使用调谐至 $| m_{S} = \pm 1 , m_{I} = 0 \rangle$ 超精细跃迁（核自旋量子数守恒）的微波场，并确保较低的微波拉比频率 $( \Omega \leq 500 \mathrm{kHz} )$，以便将邻近 $m_{I} = \pm 1$ 超精细态的离共振缀饰效应最小化[39]。微波由三个独立可调谐的源产生，通过快速开关进行门控，然后合并，经放大后施加到NV色心上。作用于每个两能级子空间的微波脉冲永远不会同时施加。

a)

d)

图1：(a) 金刚石中的NV色心，由金刚石基质中一个取代氮原子邻近一个晶格空位形成。(b) NV的光学跃迁和基态结构，描绘了塞曼分裂的$m_{S}$能级和跃迁频率。(c) 嵌套在共振拉姆齐序列内的可变失谐自旋回波序列，展示施加于每个二能级子空间的微波以及激光制备和读出脉冲。自旋回波脉冲之间的时间τ被改变，并在自旋回波序列两侧添加时间延迟，以确保拉姆齐脉冲之间的总时间$\tau_{R}$保持不变。每次跃迁的共振微波拉比频率约为500 kHz。(d) 来自$\{0 , - 1 \}$干涉仪的不同自旋回波时间τ_SE的拉姆齐条纹，仅改变$m s = 0 \ \to \ m s = - 1$微波的失谐∆。拉姆齐条纹的频率与$\Delta \tau_{\mathrm{SE}} / 4$一致，但由于低拉比频率有效调幅干涉条纹而产生微小偏移。这表明自旋回波在$\{0 , + 1 \}$子空间中产生了一个全局相位，可通过$m_{S} = 0 m_{S} = - 1$跃迁上的干涉测量来读出。

A. 嵌套自旋回波#

我们首先确认，如上节所述，静态微波失谐会在针对NV赝自旋-1/2子空间的自旋回波序列的最终态上产生一个全局相位。我们使用的脉冲序列如图1(c)所示，包括一个施加于$\{0 , - 1 \}$子空间的共振拉姆齐序列，同时一个脉冲失谐为∆的自旋回波序列施加于$\{0 , + 1 \}$子空间[40]。整个序列以持续3微秒的激光脉冲开始和结束，用于制备和读取NV自旋。在各自子空间内单独考虑，自旋回波序列和拉姆齐序列产生的信号不受改变自旋回波脉冲失谐的影响。然而，从图1(b)我们看到，自旋回波实际上产生了一个可测量的相位，该相位通过拉姆齐序列读出。我们将在第IV节结果的背景下返回对自旋回波的讨论，该节探讨了由多个哈密顿量驱动的循环演化下几何相位的意义。现在，我们将转向研究驱动布洛赫球上循环演化并产生几何相位的微波脉冲。

III. 几何相位和动力相位测量#

在本节中，我们使用失谐的微波脉冲驱动NV自旋，这些脉冲定时执行自旋的循环演化，从而诱导出几何相位。对于一个初始平行于+z轴的状态，在一个拉比周期$t_{2 \pi} ( \Delta ) = 2 \pi / \sqrt{\Omega^{2} + \Delta^{2}}$内施加微波场会使量子态回到其初始态，在布洛赫球上执行一个锥体轨迹，如图2(a)所示。因此我们称其为C脉冲，此后我们省略每个微波场的±下标，因为我们仅在单个指定子空间中改变失谐。我们定义演化过程中自旋矢量扫过的立体角为

其中$S = \langle \sigma_{i} \rangle , i \in \{x , y , z \}$是方程13给出的自旋态的布洛赫矢量，对于给定的S，Ω满足$d \pmb{S} / d t = \pmb{S} \times \pmb{\Omega}$；在{0, +1}子空间中$\pmb{\Omega} = ( - \overleftarrow{\Omega}_{0} , 0 , \Delta ) [ 41 ]$。作为一个简单例子，考虑对初始自旋向下态（$\{0 , + 1 \}$子空间中的|0⟩）施加C脉冲。那么对于$\phi = 0$，有$\Theta = 2 \pi ( 1 + \Delta / \sqrt{\Delta^{2} + \Omega_{0}^{2}} )$，该路径的AA相位则为

我们注意到，对于该路径，$| \psi ( t_{2 \pi} ) \rangle = e^{i \phi_{T}} | 0 \rangle$，其中$\phi_{T} = \pi ( 1 + \Delta / \sqrt{\Delta^{2} + \Omega^{2}} ) = \phi_{\mathrm{AA}}$，这意味着动态相位为零。

通过将驱动场施加的时间延长为$t_{2 \pi}$的整数倍N，可以获得多次循环演化。此时AA相位为$N \phi_{\mathrm{AA}}$，NV的$m_{S} = 0$布居数随$\cos^{2} ( N \phi_{AA} )$变化。我们研究了施加于NV自旋的不同脉冲序列，使其沿“锥面轨迹”运动。这些序列的区别在于自旋态的初始构型以及C脉冲所驱动的两能级子系统，如图2所示。C脉冲作用于$\{0 , + 1 \}$子空间（序列1）或$\{0 , - 1 \}$子空间（序列2）。初始的纯|0态经过一个共振$\pi / 2$脉冲与$| - 1 \rangle$态叠加后，再施加C脉冲。我们通过改变C脉冲的失谐来改变锥面的立体角，最终通过一个共振$\pi / 2$脉冲读出累积的相位，从而完成作用于$\{0 , - 1 \}$子空间的Ramsey干涉测量序列。使用序列1和序列2的实验结果如图2（c，d）所示，其中N取递增的值。我们将实验结果与对受共振和失谐驱动场作用的三能级NV自旋系统的数值模拟进行了比较，发现两者吻合良好。

序列1对应于参考文献[32]中考虑的经典锥面轨迹，其中AA相位表现为$( | 0 \rangle | + 1 \rangle )$系统上的一个全局相位。序列2与之类似，但干涉测量脉冲序列（$\pi / 2$脉冲）和C脉冲均作用于同一个两能级子系统。干涉测量序列对相对相位$\Delta \phi$的测量立即表明，C脉冲执行的路径在其子空间中不是循环的，因为该相对相位对应于Bloch球上初态与终态之间的方位角间隔（图2b）。

驱动场的相位对于序列2也起着重要作用。受C脉冲作用的初始自旋矢量是Bloch球上的一个方位角矢量，它与$x - y$轴之间存在一个确定的角度，该角度由执行第一个$\pi / 2$脉冲的微波驱动场的相位决定。在我们的实验中，使用不同的微波源来驱动共振的$\pi / 2$脉冲和非共振的C脉冲，这意味着即使在同一个子空间中驱动自旋，这两个驱动场之间也没有相位关系。因此，用于驱动C脉冲的微波场与方位角自旋之间的角度在逐次测量中实际上是随机的：相应的立体角，以及$\phi_{\mathrm{AA}}$，也是随机的。由于序列1将C脉冲施加于初始的纵向自旋态，相对相位依赖性被抑制，微波场的失谐成为决定立体角的唯一参数。

虽然序列2中状态矢量在C脉冲期间所执行的轨迹在共振频率旋转坐标系（即执行干涉测量序列的坐标系）中不是循环的，但在以C脉冲频率旋转的坐标系中它是循环的。在此坐标系中，通过规范变换$| \tilde{\psi} \rangle = \tilde{e}^{- i f ( t)} | \psi \rangle$，其中$\begin{array} {l l l} {f ( t )} & {=} & {t / 2 ( \Delta \mathrm{~ + ~} \sqrt{\Delta^{2} + \Omega^{2}}} \end{array}$，得到$| \tilde{\psi ( {t_{2 \pi}} )} \rangle = \exp ( - i \phi_{T} ) | \bar{\psi} ( 0 ) \rangle$，且$\phi_{T} = \phi_{\mathrm{dyn}} + \phi_{\mathrm{AA}}$。即使自旋矢量与微波场之间的相对方位角仍然是一个有效随机量，自旋矢量也会绕微波场$\Omega$旋转整整一周。图3展示了在共振坐标系和失谐坐标系中自旋矢量所取的代表性路径，其中共振坐标系中的若干非循环轨迹均回到了失谐坐标系中的同一点，并且它们所张的立体角与阿哈罗诺夫-...成比例。

图2：作用于NV自旋以驱动循环轨迹的脉冲序列以及多次回路的自旋布居测量结果。(a) 序列1：对$\{0 , - 1 \}$子空间施加共振拉姆齐序列，用于读出作用于$\{0 , + 1 \}$系统的C脉冲所积累的相位。自旋在布洛赫球面上的路径是一个闭合圆，其所张的锥形立体角为$\Theta$。(b) 序列2：共振干涉测量序列与C脉冲均作用于$\{0 , - 1 \}$系统。自旋在共振坐标系中的轨迹是非循环的，初始与最终方位角自旋之间相差一个相对相位$\Delta \phi$。变换到失谐参考系后得到循环演化，尽管几何相位与动力学相位都依赖于C脉冲的绝对相位，而该相位不可控。(c, d) 分别为序列1和序列2中，改变C脉冲失谐量与累积旋转数$N$后的实验结果。误差棒源自光子计数统计，拟合曲线形式为$\cos^{?}(\bar{N}\phi)$。

图3：应用序列2时，NV自旋布洛赫矢量的计算路径：(左)在共振坐标系中观察，该系以二能级分裂频率(等同于共振微波频率)旋转；(右)在失谐坐标系中，其旋转频率为$\omega \pm \Delta$，其中$\Delta$为C脉冲的失谐量。不同颜色表示施加C脉冲时采样的微波场不同相位。在共振坐标系中(此处NV自旋布洛赫矢量静止)，C脉冲驱动非循环轨迹，因此初始与最终自旋的方位角间隔为$\Delta \phi$。在失谐坐标系中，相同的轨迹变为闭合，其所张的立体角与阿哈罗诺夫-阿南丹相位成正比。

阿南丹相位。

在失谐坐标系中，应用式2可得

且总相位也是 $\phi_{T} = \pi \left( 1 + {\Delta} / {\sqrt{{\Delta}^{2} + {\Omega}^{2}}} \right) = \Delta \phi,$ 即对系统执行拉姆齐干涉测量序列所测得的相位差。动态项和几何项中与微波相位相关的部分相互抵消，由于两能级系统状态间的相对相位相等且相反，累积相位是序列1的两倍。

作为Aharonov和Anandan非绝热几何相位公式的一个示范性例子，序列1和序列2的结果突显了在旋转参考系中测量的自旋1系统中AA相位的一些重要特征。我们首先考察非绝热性：在共振帧中，自旋矢量是静止的，C脉冲的微波场以$\Delta$给出的速率旋转，且由于$\Delta \sim \Omega_{0}$，自旋无法绝热地跟随微波场[42]。此外，在两个序列中，自旋并非从微波场算符的本征态开始[43]。对于序列1，由于式5定义的哈密顿量，$\phi_{\mathrm{dyn}} = 0$，但当初始态交换使得NV自旋从$| + 1 \rangle$态开始时（与+z轴平行，而非|0i的反平行），动态相位会重新出现。

在一般情形下分离几何相位和动态相位是有意义的，因为这是利用几何相位和拓扑相位所宣称优势的关键。在我们关注的实验案例中，这是一个非平凡的过程。这可以与贝里相位的例子相对比，例如，通过将微波场绝热地$\left( \Delta \ll \Omega_{0} \right)$绕z轴旋转来累积。这里，以微波场旋转方向的形式反转哈密顿量的周期变化，会使几何相位符号反转，但动态相位保持不变。然后可以使用自旋回波脉冲序列[44]仅测量几何相位[6, 14, 21, 39]。在本文考虑的轨迹中，在锥形电路上的反向演化只能通过具有反号失谐的第二个脉冲实现，根据式12b，这也反转了动态相位。

在分解为几何相位和动态相位时遇到的许多特殊性，源于我们在旋转帧中对状态操纵的描述。例如，在纯自旋1/2系统初始化为与驱动场正交的状态，然后经受C脉冲的情况下，动态相位消失，因为自旋状态在布洛赫球的大圆上演化，导致$\phi_{\mathrm{AA}} = \pi = \phi_{T}$。由于NV三重态的能级结构（哈密顿量式5），这种关于零动态相位的关系不再成立：相反，我们为序列1计算得到零动态相位。当我们考虑对状态矢量施加多个连续演化时，零动态相位的物理意义将变得明显，因为只有在$\phi_{\mathrm{dyn}} = 0$的情况下，我们才能使用简单的几何论证来预测系统动力学。

IV. 复合轨迹#

现在我们考虑不同哈密顿量下多个连续轨迹的情况。我们首先考虑图4(a)中描绘的序列3。一个共振拉姆齐序列探测$\{0, -1\}$子空间，同时第二个由两个半时长C脉冲$(\mathcal{C}/2)$组成的序列应用于$\{0, +1\}$子空间。$\mathcal{C}/2$脉冲的失谐为$\Delta$，它们被自由演化时间$\tau = 1/\Delta$隔开。与传统的拉姆齐干涉测量完全一样，状态矢量在$\mathcal{C}/2$脉冲微波场看似静止的帧中以$\Delta$进动。我们通过实验验证$\mathcal{C}/2$脉冲能激发自由进动：类比于简单拉姆齐实验，将它们应用于纯|0i态而不使用任何参考干涉仪，改变自由演化时间并测量所得条纹的周期（图4c）。对于接近共振的C/2脉冲（此时$\tau \to \infty$），我们将自由进动时间限制在10微秒。

如图4所示，对自旋矢量施加了三种几何操作，该矢量初始时沿−z轴纵向对齐。$\mathcal{C}_{1}$和$\mathcal{C}_{2}$构成两个$\mathcal{C} / 2$脉冲所张的半锥，而$\mathcal{C}_{\tau}$表示自由演化过程中走过的路径。沿路径$\mathcal{C}_{\tau}$累积的总相位的几何分量（由自由演化阶段状态矢量扫过的立体角确定，其中自旋在共振帧中以$\Delta$进动）取决于施加于纵向自旋的C/2脉冲的失谐。图4(c)中观测到的自由进动证实了自旋矢量在微波场静止的帧中进动。然而，图4(d)所示结果与对{0, +1}子空间施加单个C脉冲的结果一致（例如图2(c)）。在自由演化$\mathcal{C}_{\tau}$期间累积的几何相位（取决于起始C脉冲的失谐$\Delta$，而非自由进动率）的影响未被观测到。

c)

b)

d)

b)

图4：复合循环演化脉冲序列、布洛赫球轨迹、自由演化条纹及结果。(a) 序列3包含两个作用于{0, +1}子系统的${\mathcal{C}} / 2$脉冲，失谐为$\Delta$，时间间隔为$\tau = 1 / \Delta$。作用于{0, -1}子空间的共振拉姆齐序列读取自旋矢量在布洛赫球上追踪的三个几何阶段$\mathcal{C}_{1}$、$\mathcal{C}_{\tau}$和$\mathcal{C}_{2}$（注意z轴反转）(b)累积的总相位。(c) 我们首先通过仅施加序列3的{0, +1}脉冲并改变脉冲间的时间，测量干涉条纹，验证自旋矢量以$\Delta$的速率进动。灰点表示拟合周期，虚线表示$1 / \Delta$。(d) 对NV自旋施加序列3所得数据与施加单个C脉冲一致，表明自由演化阶段$\scriptstyle{\mathcal{C}}_{\tau}$的几何性质被伴随的动力学相位抑制。误差棒源于三次重复测量的标准误差，实线表示拟合结果。

作为进一步证明，我们考虑图5(a)所示的序列4，其中在第一个${\mathcal{C}} / 2$脉冲之后的时间$\tau_{1}$处插入一个完整的C脉冲，自旋矢量沿一条记为$\mathcal{C}_{12}$的路径执行完整旋转，其几何形状由$\tau_{1}$决定。随后进行自由演化时间$\tau_{2}$，且$\tau_{1} + \tau_{2} = 1 / \Delta$，然后自旋返回纵向自旋状态。因此我们得到一条复合路径，其中一个阶段累积的几何相位取决于前一阶段，即$\tau_{1}$决定了$\mathcal{C}_{2}$期间扫过的立体角。该序列在不同比例$\tau_{1} / \tau_{2}$下的结果绘制于图5中。与序列3类似，无论$\tau_{1}$和$\tau_{2}$如何，结果都是相同的，并且等同于连续施加两个C脉冲的效果。施加C脉冲时自旋矢量的配置（以及自由演化阶段）似乎对最终的相位累积没有影响。如果未发生自由演化，可以预期这种观测结果，尽管这暗示C/2脉冲之间的时间无关紧要，与图4(c)的数据不符。

图5：(a) 序列4与序列3相同，但在时间$\tau_{1} = (1 - \eta) \tau$后施加一个完整的C脉冲，随后进行进一步自由演化$\tau_{2} = \eta \tau$，使得$\tau_{1} + \tau_{2} = 1 / \Delta$，其中η是决定自由演化中施加C脉冲位置的参数。(b) 布洛赫球上每个几何操作步骤下自旋矢量所走的路径，帧旋转速率由驱动C脉冲的微波场设定，注意z轴倒转。C_i表示在微波场下的演化，$\mathcal{F}_{i}$表示自由演化步骤。(c) 不同$\eta$值的实验结果，η决定了在自由演化步骤中施加完整C脉冲的位置。整个干涉测量序列的输出与连续施加两个C脉冲相同。

这个看似悖论的解决在于仔细应用方程(11)，将轨迹每个片段上积累的总相位分解为序列3和4的动态部分和几何部分。从序列3开始，我们考虑将方程(11)应用于紧接$\mathcal{C} / 2$脉冲之后的状态的自由进动轨迹$\mathcal{C}_{\tau}$，

其中$U_{C / 2}$是执行${\mathcal{C}} / 2$脉冲的幺正算符，$\cos \textstyle{\frac{\theta} {2}} = {\bar{\Omega}} / {\sqrt{\Delta^{2} + \Omega^{2}}}$，$\sin \textstyle{\frac{\theta} {2}} = \Delta / {\sqrt{\Delta^{2} + \Omega^{2}}}$，且$\phi_{T} =$ $\pi ( 1 + \Delta / \sqrt{\Delta^{2} + \Omega^{2}} )$。这里，θ是布洛赫矢量与z轴之间的角度。计算自由演化步骤期间积累的动态相位和几何相位，我们得到

结果总相位$\phi_{\mathrm{dyn}} + \phi_{\mathrm{AA}} = 0$。尽管几何相位和动态相位取决于之前${\mathcal{C}} / 2$脉冲的失谐，但自由演化步骤期间积累的总相位为零，因此序列3的结果与施加单个C脉冲一致。使用方程(10)计算在布洛赫球中心自旋矢量扫过的立体角Θ，得到$\Theta = 2 \pi ( 1 - \cos \theta )$，即$2 \phi_{\mathrm{AA}} + 2 \pi$。状态矢量在布洛赫球上跨越的立体角保持其与Aharonov-Anandan相位的关系。然而，存在一个“看不见的”伴随动态相位，在这种情况下恰好抵消了AA相位。与通常用来演示几何相位的简单、典型的轨迹（如序列1和众多其他例子[45]）不同，简单的几何论证不再能指示系统实际测量的动力学行为。

对序列4的分析得出了类似的结果，在τ之后立即的初始状态矢量由下式给出

其中$U_{\mathrm{free}} ( \tau_{1} )$是时间$\tau_{1}$的自由演化算符。我们现在考虑施加C脉冲时执行的轨迹。变换$| \tilde{\psi} ( t ) \rangle ~ = ~ e^{- i f ( t )} | \bar{\psi} ( t ) \rangle$ 产生$| \tilde{\psi} ( t_{2 \pi} ) \rangle = | \tilde{\psi} ( 0 ) \rangle$，其中$f ( t ) = t / 2 \left( \Delta + \sqrt{\Delta^{2} + \Omega^{2}} \right)$，$f ( t_{2 \pi} ) - f ( 0 ) = \phi_{T}$。评估动态相位和几何相位，我们得到

得到的总相位为 $\begin{array} {r l r l} {\phi_{T}} & {{}} & {=} & {} \end{array}$ $\pi \left( 1 + \Delta / {\sqrt{\Delta^{2} + \Omega^{2}}} \right)$，与之前的自由演化时间无关。结合序列3的结果，我们发现序列4产生的总相移仅为 $2 \phi_{T}$：两个C/2脉冲和一个C脉冲，这与图5所示的数据一致。我们可以利用式10验证自旋矢量扫过的立体角与几何相位之间的关系，得到 $\Theta = 2 \phi_{\mathrm{AA}}$。本节讨论的结果表明，尽管保留了布洛赫球面上路径所包围立体角的几何解释，但不可分离的动态相位的存在使得仅凭几何推断系统行为是不够的。对于序列3和序列4，消除动态相位并非易事，因为像自旋回波（沿几何路径反向演化）这样的时间反演操作也会改变动态相位的符号，从而导致相加而非相消。

V. 讨论#

伴随几何相位累积而存在的动态相位，使得不能单纯从几何角度考虑系统动力学。此外，NV哈密顿量产生的能谱使得赝自旋-1/2子空间中累积的几何相位与纯自旋-1/2系统中观察到的几何相位不同。我们现在详细讨论这些发现。

虽然将式2应用于序列1时，该特定状态操控的动态度为零，但这纯粹是所使用的哈密顿量表达式（式5）的结果。将初始态改为 $m_{S} = + 1$ 而非 $m_{S} = 0$，会从式2中得到非零的动态相位，尽管这两种情况本质上是相同的几何操作。一个自然而然的问题是，在Aharonov-Anandan相位的背景下，纯几何相位的意义何在。在绝热极限下，实验提供了一些证据表明，几何相位比动态相位对某些形式的噪声更具鲁棒性[46]。对非绝热Aharonov-Anandan相位的噪声鲁棒性（或其他性质）进行类似详尽的分析超出了本工作的范围，尽管我们注意到绝热性在已报道的Berry相位改善噪声特性中起着重要作用[22]。

本工作在布洛赫球面上描绘了缓慢演化（∼ 1/Ω）的自旋矢量，这忽略了在非旋转框架中，自旋以更快的速率累积动态（拉莫尔）相位的事实。在变换后的参考系（如本工作中的微波旋转系）中表达的几何相位，通常被称为“框架依赖相位”[29, 33]。框架依赖几何相位的概念为我们工作中“纯”几何相位的意义提供了更多视角。用光学实验作类比或许能最好地说明这一点。在参考文献[30, 47]中，所考虑的系统是一个非平面马赫-曾德尔干涉仪（MZI），其设计使得光传播方向（波矢）在三维空间中执行闭合回路。在这种情况下，动态相位由干涉仪每条臂的总路径长度来标识，几何相位则由每条臂上反向几何回路扫过的立体角来标识。抵消动态相位相当于确保干涉仪的每条臂具有相同的路径长度，因此在输出端口测量的相对相位仅包含几何相位。

在我们的情形中，也可以进行类似的指认：干涉仪的每条臂对应于NV基态中两个自旋$1/2$子空间之一。由此自然延伸，动态相位因此与拉莫尔相位相关，即频率约为$\sim 2.870 \mathrm{GHz} \pm \gamma B_{0}$的进动。然而，通过在调谐至每次跃迁的频率上以微波频率旋转的参考系中工作，全部这种“拉莫尔”动态相位均被计入，因此实验中仅能检测到相对于每个微波场角频率的相位积累。进一步延续独立干涉仪臂的类比，对于非平面MZI，等效情况是谐振辐射处理每次跃迁时臂长为零；而当为实现C脉冲而施加失谐时，例如，这必然伴随着一个非零路径长度，在该路径中自旋操控得以进行——在我们的情形中，这完全是通过改变失谐来实现的。

通过注意到能量算符与哈密顿量之间存在区别，可以将依赖于参考系的几何相位概念置于更形式化的基础上。能量算符给出系统的能量本征值，而哈密顿量[28, 29, 48]在幺正变换下有所不同。在幺正变换$U$下，能量算符为$E = U H U^{- 1}$，而哈密顿量为$\bar{H^{\prime}} = E - i \dot{U} U^{- 1}$。变换后的能量算符决定变换后的动态相位，而第二项$- i \dot{U} U^{- 1}$则使得几何相位对幺正变换不变。这些幺正变换正是我们为简化相互作用哈密顿量所做的旋转框架变换。在我们的实验中，失谐$\Delta$被用于改变使用C脉冲的序列中的几何相位，而这一相同的失谐项也出现在变换后的动态相位中，使得两者的分离并非易事。

本研究的关键发现是，非绝热Aharonov-Anandan相位在微波频率旋转参考系中伴随着不可分离的动态相位，即使在几何路径广泛变化的情况下，也妨碍了对总相位中几何成分的直接测量。在脉冲序列被精心设计使得动态相位始终为零的情况下，原则上可以根据布洛赫球上的几何论证来预测整个系统的动力学。然而，在我们的情形中，这些“纯几何轨迹”本质上是平凡的。考察序列4和方程16b，我们可以看到，当$\tau_{1} = 2 \pi / \Delta$时动态相位消失，这对应于自旋绕z轴执行$2\pi$旋转并返回C/2脉冲初始化位置的情况。正如我们从序列3所见，这个自由演化步骤对自旋向量没有可测量的影响，因为几何相位和动态相位总是相互抵消。因此，我们回到了序列1，这成为了动态相位消失时的典型情况。

一个引人入胜的进一步研究方向是利用量子芝诺效应[49]，即在循环态操控过程中，对两能级系统的一个态进行重复投影测量，会产生一个相位，从而抵消C脉冲期间积累的$\phi_{\mathrm{dyn}}$。最近在由$^{87} \mathrm{Rb}$玻色-爱因斯坦凝聚体[50]形成的两能级自旋系统中得到证实的量子芝诺方案，产生了与纯几何AA相位一致的测量相位。我们的工作为进一步评估量子芝诺方案并揭示纯几何量子态演化提供了理想的机会。我们饶有兴趣地注意到，本研究中所研究的几何相位和动态相位具有非常相似的功能形式，并留待解决一个问题：芝诺方案是否能在序列3和序列4等实例中分离出纯几何相位。

VI. 结论#

在这项工作中，我们研究了应用于自旋-1 NV基态伪自旋-1/2子空间的自旋操控序列。自旋回波序列这一简单案例作为一个有趣的起始点，结合序列4的结果，我们立即看到了两者之间的相似性。改变自旋回波序列的持续时间必然改变自旋在布洛赫球上执行几何路径的长度，而整体轨迹仍保持循环。总的测量结果不会改变，在孤立的伪自旋-1/2子空间情况下，无需使用Aharonov和Anandan的理论来解释自旋回波序列。利用NV完整自旋-1基态的双量子脉冲序列[35, 51]正越来越多地被用于使NV磁测技术对温度和晶格应变敏感性的有害影响不敏感。正如我们在本工作中所见，在这些情况下，需要对熟悉的自旋操控采取更细致入微的方法，才能详细理解系统动力学。

最近，绝热和非绝热条件下的几何相位作为传统拉姆齐磁测技术[39]的替代方案被研究，传统方法在测量相位中存在2π歧义性。将这一方案置于我们关于AA相位工作的背景下进行考察，并确定绝热性或几何性对于噪声鲁棒性或退相干哪个更重要，将是颇有意义的。未来研究的其他方向可以侧重于物理旋转对自旋操控的影响，这一效应最近在文献[37]中有报道。在该特定案例中，NV量子比特的物理旋转导致NV与微波场之间相对相位的非线性累积，并在自旋回波实验中检测到。这里描述的方案可被实现用于检测由NV旋转累积的Aharonov-Anandan相位，类似于从物理旋转检测Berry相位的提议[17]。

致谢#

我们感谢L. P. McGuinness提供金刚石样品。L. C. L. H.感谢ARC卓越中心计划（CE170100012）的支持。M.B.P.感谢ERC Synergy Grant HyperQ、欧盟AsteriQs项目、BMBF通过NanoSpin和DiaPol项目的支持，以及DFG Kosseleck奖。本工作得到了澳大利亚研究委员会发现计划（DP150101704, DP190100949）的支持。

[1] J. Anandan, Nature 360, 307 (1992).

[2] S. Pancharatnam, Proc. Indian Acad. Sci. 44, 247 (1956).

[3] M. V. Berry, Proceedings of the Royal Society of London A: Mathematical, Physical and Engineering Sciences 392, 45 (1984).

[4] Y. Aharonov and J. Anandan, Phys. Rev. Lett. 58, 1593 (1987).

[5] J. Samuel and R. Bhandari, Phys. Rev. Lett. 60, 2339 (1988).

[6] P. J. Leek, J. M. Fink, A. Blais, R. Bianchetti, M. Göppl, J. M. Gambetta, D. I. Schuster, L. Frunzio, R. J. Schoelkopf, and A. Wallraf, Science 318, 1889 (2007).

[7] A. A. Abdumalikov Jr, J. M. Fink, K. Juliusson, M. Pechal, S. Berger, A. Wallraf, and S. Filipp, Nature 496, 482 (2013).

[8] C. Zu, W.-B. Wang, L. He, W.-G. Zhang, C.-Y. Dai, F. Wang, and L.-M. Duan, Nature 514, 72 (2014).

[9] S. Arroyo-Camejo, A. Lazariev, S. W. Hell, and G. Balasubramanian, Nat Commun 5, 1 (2014).

[10] M. W. Doherty, N. B. Manson, P. Delaney, F. Jelezko, J. Wrachtrup, and L. C. L. Hollenberg, Physics Reports The nitrogen-vacancy colour centre in diamond, 528, 1 (2013).

[11] R. Schirhagl, K. Chang, M. Loretz, and C. L. Degen, Annual Review of Physical Chemistry 65, 83 (2014).

[12] Y. Wu, F. Jelezko, M. B. Plenio, and T. Weil, Angewandte Chemie International Edition 55, 6586 (2016).

[13] G. Balasubramanian, P. Neumann, D. Twitchen, M. Markham, R. Kolesov, N. Mizuochi, J. Isoya, J. Achard, J. Beck, J. Tissler, V. Jacques, P. R. Hemmer, F. Jelezko, and J. Wrachtrup, Nat Mater 8, 383 (2009).

[14] K. Zhang, N. M. Nusran, B. R. Slezak, and M. V. G. Dutt, New J. Phys. 18, 053029 (2016).

[15] C. G. Yale, F. J. Heremans, B. B. Zhou, A. Auer, G. Burkard, and D. D. Awschalom, Nature Photonics 10, 184 (2016).

[16] B. B. Zhou, P. C. Jerger, V. Shkolnikov, F. J. Heremans, G. Burkard, and D. D. Awschalom, Phys. Rev. Lett. 119, 140503 (2017).

[17] D. Maclaurin, M. W. Doherty, L. C. L. Hollenberg, and A. M. Martin, Phys. Rev. Lett. 108, 240403 (2012).

[18] M. P. Ledbetter, K. Jensen, R. Fischer, A. Jarmola, and D. Budker, Phys. Rev. A 86, 052116 (2012).

[19] P. Zanardi and M. Rasetti, Physics Letters A 264, 94 (1999).

[20] F. Wilczek and A. Shapere, Geometric Phases in Physics, Advanced Series in Mathematical Physics, Vol. Volume 5 (WORLD SCIENTIFIC, 1989).

[21] J. A. Jones, V. Vedral, A. Ekert, and G. Castagnoli, Nature 403, 869 (2000).

[22] G. De Chiara and G. M. Palma, Phys. Rev. Lett. 91, 090404 (2003).

[23] A. Carollo, I. Fuentes-Guridi, M. F. Santos, and V. Vedral, Phys. Rev. Lett. 90, 160402 (2003).

[24] X. Wang and K. Matsumoto, J. Phys. A: Math. Gen. 34, L631 (2001).

[25] S.-L. Zhu and Z. D. Wang, Phys. Rev. A 67, 022319 (2003).

[26] Y. Ota, Y. Goto, Y. Kondo, and M. Nakahara, Phys. Rev. A 80, 052311 (2009).

[27] G. Giavarini, E. Gozzi, D. Rohrlich, and W. D. Thacker, Physics Letters A 138, 235 (1989).

[28] D. H. Kobe, J. Phys. A: Math. Gen. 23, 4249 (1990).

[29] B. Kendrick, J. Phys. A: Math. Gen. 25, 885 (1992).

[30] R. Y. Chiao, A. Antaramian, K. M. Ganga, H. Jiao, S. R. Wilkinson, and H. Nathel, Phys. Rev. Lett. 60, 1214 (1988).

[31] Y. Ben-Aryeh, J. Opt. B: Quantum Semiclass. Opt. 6, R1 (2004).

[32] D. Suter, K. T. Mueller, and A. Pines, Phys. Rev. Lett. 60, 1218 (1988).

[33] N. R. Skrynnikov and B. C. Sanctuary, Molecular Physics 83, 1133 (1994).

[34] J. H. N. Loubser and J. A. v. Wyk, Rep. Prog. Phys. 41, 1201 (1978).

[35] H. Mamin, M. Sherwood, M. Kim, C. Rettner, K. Ohno, D. Awschalom, and D. Rugar, Phys. Rev. Lett. 113, 030803 (2014).

[36] A. A. Wood, E. Lilette, Y. Y. Fein, N. Tomek, L. P. McGuinness, L. C. L. Hollenberg, R. E. Scholten, and A. M. Martin, Science Advances 4, eaar7691 (2018).

[37] A. Wood, L. Hollenberg, R. Scholten, and A. Martin, Phys. Rev. Lett. 124, 020401 (2020).

[38] 此情况下偏置磁场的取向是我们实验固有技术限制的结果，与本工作的结果无关。

[39] K. Arai, J. Lee, C. Belthangady, D. R. Glenn, H. Zhang, and R. L. Walsworth, Nature Communications 9, 4996 (2018).

[40] X. Rong, P. Huang, X. Kong, X. Xu, F. Shi, Y. Wang, and J. Du, EPL 95, 60005 (2011).

[41] 该定义与 Bloch 的原始表述一致，即自旋矢量绕有效场 Ω 顺时针进动，参见 F. Bloch, Phys. Rev. 70 460 (1946) 和 J. D. Roberts, Concept. Magn. Resonan. 3 27-45 (1991).

[42] S. P. Tewari, Phys. Rev. A 39, 6082 (1989).

[43] J. Y. Zeng and Y. A. Lei, Phys. Rev. A 51, 4415 (1995).

[44] E. L. Hahn, Phys. Rev. 80, 580 (1950).

[45] J. W. Zwanziger, M. Koenig, and A. Pines, Annual Review of Physical Chemistry 41, 601 (1990).

[46] S. Berger, M. Pechal, A. A. Abdumalikov, C. Eichler, L. Stefen, A. Fedorov, A. Wallraf, and S. Filipp, Phys. Rev. A 87, 060303 (2013).

[47] H. Jiao, S. R. Wilkinson, R. Y. Chiao, and H. Nathel, Phys. Rev. A 39, 3475 (1989).

[48] D. H. Kobe, V. C. Aguilera-Navarro, S. M. Kurcbart, and A. H. Zimerman, Phys. Rev. A 42, 3744 (1990).

[49] P. Facchi, A. G. Klein, S. Pascazio, and L. S. Schulman, Physics Letters A 257, 232 (1999).

[50] H. V. Do, M. Gessner, F. S. Cataliotti, and A. Smerzi, Phys. Rev. Research 1, 033028 (2019).

[51] E. Bauch, C. A. Hart, J. M. Schloss, M. J. Turner, J. F. Barry, P. Kehayias, S. Singh, and R. L. Walsworth, Phys. Rev. X 8, 031025 (2018).

阅读笔记#

一句话概括#

本文利用自旋‑1 NV 色心的基态三重态，将 $\{0,+1\}$ 和 $\{0,-1\}$ 子空间分别作为测量臂和参考臂构成嵌套 Ramsey 干涉仪，通过施加失谐微波 C 脉冲（长度 $t_{2\pi}=2\pi/\sqrt{\Omega^2+\Delta^2}$）驱动非绝热循环演化，实验测量了 Aharonov‑Anandan (AA) 几何相位。核心结论是：虽然 $\Phi_G = m\Theta$ 在形式上仍然成立，但在多段复合轨迹中（序列 3/4），几何相位几乎总是被一个大小相等或相关的动力学相位所伴随（例如自由演化段 $\phi_{\mathrm{dyn}} = -\phi_{\mathrm{AA}}$），导致总相位仅由失谐参数 $\Delta$ 决定， 因此仅凭布洛赫球上的立体角无法直接预测系统的实际动力学——AA 相位在实验上是“参考系依赖”的、不易与动力学相位分离的量。

核心论证链#

1. 问题提出：几何相位的实验意义取决于它能否与动力学相位分离。自旋回波等“时间反演”方案会同时反转两种相位的符号，无法选择性消除 → 需要构造更复杂的轨迹来考察几何/动力学相位的相互作用。

2. 自旋‑1 参考干涉仪的设计：NV 基态三重态中 $|m_S=\pm1\rangle$ 跃迁频率不同（因 $D_{\mathrm{zfs}}$ 与塞曼位移），使得 $\{0,+1\}$ 和 $\{0,-1\}$ 可作为独立寻址的二能级子空间。将 $\{0,+1\}$ 上的全局相位通过 $\{0,-1\}$ 子空间的共振 Ramsey 序列转化为可读的布居数振荡 → 解决了 AA 相位作为不可观测全局相位的测量困难。

3. 理想情形（序列 1）：对 $|0\rangle$ 施加完整 C 脉冲，态矢量沿锥面闭合回路返回。此时由式 5 哈密顿量结构导致 $\phi_{\mathrm{dyn}}=0$，总相位 $\phi_T = \phi_{\mathrm{AA}} = \pi(1+\Delta/\sqrt{\Delta^2+\Omega^2})$。实验测得的 $\cos^2(N\phi_{\mathrm{AA}})$ 条纹与理论一致 → 验证了 AA 相位的基本关系 $\Phi_G=m\Theta$。

4. 非循环表象中的 C 脉冲（序列 2）：将 C 脉冲和读出脉冲施加于同一子空间，共振系中轨迹不闭合。变换到失谐系后，几何/动力学相位的分解依赖于微波场的绝对相位 $\phi_0$（式 12a/b），而 $\phi_0$ 在实验上不可控 → 结论：AA 相位的分解是参考系依赖的，其值随规范变换改变。

5. 复合轨迹：自由演化段（序列 3）：将 C 脉冲拆为两个 $\mathcal{C}/2$ 脉冲，中间插入自由进动段 $\tau=1/\Delta$，产生三个几何子段。实验测量结果与单个完整 C 脉冲一致。原因：自由演化段 $\phi_{\mathrm{dyn}} = \pi(1+\cos\theta)$ 与 $\phi_{\mathrm{AA}} = -\pi(1+\cos\theta)$ 完全抵消 → 几何相位被动力学相位压制，对外无贡献。

6. 复合轨迹：插入完整 C 脉冲（序列 4）：在自由演化段中间插入一个完整 C 脉冲，改变位置参数 $\eta = \tau_2/(\tau_1+\tau_2)$。无论 $\eta$ 取值如何，总相位始终等于 $2\phi_T$。数学分析（式 16a/b）显示 C 脉冲段内几何/动力学之和再次回归到仅由 $\Delta$ 决定的 $\phi_T$ → 几何路径的拓扑细节不影响总相位。

7. 结论整合：在所有非平凡复合序列中，几何相位都伴随着一个不可分离的动力学相位，且两者功能形式高度相似（如式 14a/b）。除非动力学相位恒为零（如序列 1），仅凭立体角无法预测系统行为 → 揭示了非绝热 AA 相位在实验探测中的“框架依赖”本质。

实验参数详解#

批判性思考#

1. 自旋‑1 哈密顿量的不对称性导致特殊的 $\phi_{\mathrm{dyn}}=0$ 纯属表象问题：论文指出序列 1 中 $\phi_{\mathrm{dyn}}=0$，但这是由式 5 哈密顿量的基底排布（零对角元素位于 $|0\rangle$ 而非 $|+1\rangle$）决定的。如果将 NV 的物理态转换为标准的自旋‑1/2 Pauli 矩阵表示（即 $H_{\mathrm{2LS}} = -\Delta/2\,\sigma_z + \Omega/2\,\sigma_x$），同一物理过程将得到非零 $\phi_{\mathrm{dyn}}$。这意味着“纯几何轨迹”不是该系统固有的物理性质，而是哈密顿量表示的人为产物——它在新坐标系下消失。这削弱了该实验作为“几何相位优越性”证据的力量。

2. 复合轨迹中“立体角”与可观测行为的完全脱钩：序列 3 的自由演化段中，布洛赫矢量扫过的立体角 $\Theta = 2\pi(1-\cos\theta)$ 与 $\phi_{\mathrm{AA}}$ 的关系（$\Theta = 2\phi_{\mathrm{AA}}+2\pi$）依然成立，但 $\phi_T=0$——几何相位和动力学相位精确抵消。论文未量化检验这一抵消关系的敏感性：如果系统存在噪声导致精确抵消被破坏，可观测量是否会偏离零值？换言之，该结论依赖于相位抵消的严格精确性，但论文未分析实验误差对这个零值的影响（例如，$\tau = 1/\Delta$ 的有限精度引入的残余相位量级）。

3. 失谐系与共振系之间的规范变换——AA 相位的框架依赖结构的精确数学源头：论文指出序列 2 中共振系不闭合而失谐系闭合，意味着 $\phi_{\mathrm{AA}} = \int i\langle\tilde{\psi}|d/dt|\tilde{\psi}\rangle dt$ 依赖哪个参考系被选为“投影希尔伯特空间”的坐标系。这等价于式 2 的分解不是规范不变的：不同 $f(t)$（规范变换）重新分配 $\phi_{\mathrm{dyn}}$ 和 $\phi_{\mathrm{AA}}$ 的比例，但总和 $\phi_T$ 不变。作者未将此与 Berry 相位的绝热规范不变性（$\oint i\langle n|\nabla_R n\rangle\cdot dR$ 独立于态矢的相位选择）进行对比，导致读者可能误以为几何相位本身不可测量——而实际上只有“分离”才不可测量，总几何相位（如通过 Mach‑Zehnder 干涉仪测量）仍是可观测的。

4. 实验结论对 NV 能级结构的依赖与纯自旋‑1/2 系统的对比缺失：所有结果均基于 $D_{\mathrm{zfs}}$ 主导的能级结构（式 3/4），这使得式 5 的赝自旋-1/2 哈密顿量具有非对称形式。对于纯自旋‑1/2 量子比特（如金刚石中 NV 或硅的电子自旋），哈密顿量对称且序列 1 中的 $\phi_{\mathrm{dyn}}=0$ 仅在锥面路径为大圆时成立——这意味着该文中“几何相位压制”的结论对大多数实际量子比特系统不直接成立。论文未计算纯自旋‑1/2 下序列 3/4 的等效结果作为对照，降低了结论的普适性。

5. 自由演化段 $\tau$ 与失谐 $\Delta$ 的关系限制：序列 3/4 中自由演化时间被固定为 $\tau = 1/\Delta$，这使得自由进动段和 C 脉冲段的累积相位在功能上耦合。如果更一般地选择 $\tau \neq 1/\Delta$，自由演化段的总相位 $\phi_T^{\mathrm{(free)}} = \Delta\tau$ 将不为零，几何/动力学相位的抵消是否仍会精确发生？论文未给出计算或实验，其“几何相位压制”的结论可能仅在该特殊关系下成立。

局限性#

• 系统限制——NV 特定能级结构：所有实验均基于 NV 自旋‑1 基态及 $D_{\mathrm{zfs}}$ 主导的能级（式 3/4），使得式 5 中的两能级哈密顿量不对称。该特结构导致了 $\phi_{\mathrm{dyn}}=0$ 的假定“纯几何情形”以及式 14a/b 的精确抵消。对于标准对称的两能级系统，AA 相位的分离性质完全不同，本文结论无法直接推广。

• 实验参数范围的限制：$\Delta$ 与 $\Omega$ 可比（非绝热条件），且要求 $t_{2\pi} \ll T_2^* = 50\ \mu$s。对于 $\Delta \ll \Omega$（绝热极限）或 $\Delta \gg \Omega$（大幅失谐）的情况，$\phi_{\mathrm{dyn}}$ 与 $\phi_{\mathrm{AA}}$ 的关系可能改变，但论文未研究这些极限下的复合轨迹行为。

• 序列 3/4 中 $\tau = 1/\Delta$ 的特殊性：复合轨迹中的自由演化段时长被精确设定为 $\tau = 1/\Delta$，使得自由演化段的总相位刚好等于 $2\pi$。如果 $\tau \neq 1/\Delta$（例如 $\tau = 0.8/\Delta$），自由演化段的 $\phi_T^{\mathrm{(free)}} \neq 0$，几何/动力学相位的抵消不再完美，但论文未报告或讨论这种更一般情形。

• 参考系依赖性的操作定义缺失：论文正确识别了 AA 相位是框架依赖的，但未给出一个不依赖于参考系的、可直接测量的“纯几何”可观测量定义。通过对比光学 Mach‑Zehnder 干涉仪的类比较为定性，缺乏形式化数学框架（例如，将 NV 系统的总相位用路径积分 $\oint \mathcal{A}\cdot dl$ 形式表达，其中 $\mathcal{A}$ 是 Berry 联络）。

• 退相干对 AA 相位的影响未量化：实验中仅拟合了 $\cos^2(N\phi_{\mathrm{AA}})$ 的振荡频率，未分析条纹对比度的衰减与 $\Delta$ 或 $N$ 的关系。如果动力学相位对失谐的依赖导致不同路径的退相干率不同，那么几何相位的“噪声鲁棒性”论调可能被高估。论文未讨论 $T_2^*$ 是否随 $\Delta$ 变化。

• 复合轨迹总数有限：论文仅考察了 3 种复合轨迹（序列 3/4 及自旋回波），且所有轨迹中几何/动力学相位的关系均为 $\phi_{\mathrm{dyn}} = -\phi_{\mathrm{AA}}$ 或其类似比例。对于包含不等长 $\mathcal{C}/2$ 脉冲或变 $\Omega$ 的轨迹，是否仍存在严格的相位抵消未得到检验——该抵消可能是 NV 哈密顿量对称性的数学结果，而非普遍物理规律。

关键公式速查#

• $$H = D_{\mathrm{zfs}} S_z^2 + \gamma B S_z$$— NV 基态三重态哈密顿量，式 (3)
• $$\phi(T) = -\int_0^T \langle\psi|H|\psi\rangle dt + \int_0^T i\langle\tilde{\psi}|\frac{d}{dt}|\tilde{\psi}\rangle dt$$— 总相位分解为动力学相位（第一项）与 AA 几何相位（第二项），式 (2)
• $$\Phi_G = m \Theta$$— 几何相位与立体角的一般线性关系，式 (1)
• $$\Theta = 2\pi\left(1-\frac{\boldsymbol{\Omega}\cdot\boldsymbol{S}}{|\boldsymbol{S}||\boldsymbol{\Omega}|}\right)$$— 布洛赫球上锥面路径所张立体角，式 (10)
• $$\phi_{\mathrm{AA}} = \pi\left(1+\frac{\Delta}{\sqrt{\Delta^2+\Omega^2}}\right)$$— C 脉冲（自 $|0\rangle$ 出发）的 AA 相位，式 (11)
• $$\phi_{\mathrm{dyn}} = \pi(1+\cos\theta),\quad \phi_{\mathrm{AA}} = -\pi(1+\cos\theta)$$— 自由演化段（序列 3）中动力学与几何相位精确抵消，式 (14a/b)
• $$\phi_{\mathrm{dyn}} = \pi\left(\frac{\Delta}{\sqrt{\Delta^2+\Omega^2}} + \frac{\Delta\cos\theta - \Omega\cos(\Delta\tau_1)\sin\theta}{\sqrt{\Delta^2+\Omega^2}}\right)$$— 序列 4 中插入完整 C 脉冲段的动力学相位，式 (16a)

术语对照#

深入：式 5 哈密顿量为何导致 $\phi_{\mathrm{dyn}}=0$ 的特例#

在标准自旋‑1/2 系统中，失谐坐标下哈密顿量为 $H_{\mathrm{2LS}} = -\frac{\Delta}{2}\sigma_z + \frac{\Omega}{2}\sigma_x$。从 $|\uparrow\rangle$ 出发的完整拉比周期使态矢量沿大圆返回原点，此时 $\Theta=2\pi$、$\phi_{\mathrm{AA}}=\pi=\phi_T$，且 $\phi_{\mathrm{dyn}}=0$。这个“大圆=零动力学相位”的性质源于 $H_{\mathrm{2LS}}$ 的对称性：$|+\rangle$ 和 $|-\rangle$ 作为本征态时 $\langle H \rangle$ 恒为零。

而在本文的式 5 中，

$|0\rangle$ 占据非零对角元位置，矩阵不对称。计算从 $|0\rangle$ 出发的动力学相位：$\langle\psi(t)|H_+|\psi(t)\rangle \equiv 0$（因为态矢量绕有效场运动时，$|0\rangle$ 分量的能量 $- \Delta$ 被 $|+1\rangle$ 分量的能量 $0$ 加权平均为 0）。因此 $\phi_{\mathrm{dyn}}=0$ 是哈密顿量表象选择和初始态选择的联合结果——并非物理固有的“纯几何”性质。

这一现象的物理教训：宣称一个路径是“纯几何的”必须指定所用的哈密顿量表示和参考系。 在量子计算中，如果几何门的噪声鲁棒性依赖于 $\phi_{\mathrm{dyn}}=0$ 条件的保持，而该条件在实验室参考系与理论参考系之间可能不对应，则需要格外谨慎。

延伸阅读#

• Suter, D., Mueller, K. T., & Pines, A. (1988). Study of the Aharonov-Anandan quantum phase by NMR interferometry. Physical Review Letters, 60(13), 1218. — 首次实验演示 AA 相位，使用三能级自旋‑1 系统（耦合质子），为本工作提供了原始概念来源。
• Aharonov, Y., & Anandan, J. (1987). Phase change during a cyclic quantum evolution. Physical Review Letters, 58(16), 1593. — 提出 AA 相位的形式化理论，将 Berry 相位从绝热推广到非绝热循环演化。
• Leek, P. J., Fink, J. M., Blais, A., Bianchetti, R., Göppl, M., Gambetta, J. M., ... & Wallraff, A. (2007). Observation of Berry's phase in a solid-state qubit. Science, 318(5858), 1889-1892. — 在超导量子比特中观测贝里相位，展示了绝热几何相位的可分离性。
• Berger, S., Pechal, M., Pugnetti, S., Abdumalikov, A. A., Fedorov, A., Steffen, L., ... & Wallraff, A. (2013). Measurement of geometric dephasing using a superconducting qubit. Physical Review Letters, 111(15), 150402. — 研究了几何相位对退相干的影响，为本工作的噪声鲁棒性讨论提供了对比背景。
• Wang, J., Zhu, S. N., & Zubairy, M. S. (2021). Geometric phase in open systems: beyond the adiabatic and Markovian approximations. Physical Review Letters, 127(4), 040401. — 开放系统中几何相位的最新处理，为本工作提出的“框架依赖”问题提供了扩展视角。

延伸阅读#

• 非阿贝尔非绝热几何门的实验实现 — Abdumalikov 等（2013）首次在超导 transmon 量子比特上实现了非阿贝尔非绝热 holonomic 量子门，实验演示了其非对易特性，门保真度
• 在固态量子比特中观测到 Berry 相位 — Leek 等（2007）首次在超导 Cooper pair box 量子比特中观测并可控地积累几何相位（Berry 相），为固态几何量子计算奠定实验基础
• 通过量子点接触直接测量双量子点量子比特的几何相位 — Liu 等（2015）提出了通过量子点接触（QPC）电流直接读取双量子点几何相位的方案——将抽象的几何相位映射为可观测的输运电流，所有参数在实验中均可调可测（理
• 锥形交叉点动力学中几何相位干涉的直接观测 — Valahu 等（2023）在可编程离子阱量子模拟器中首次直接观测到了锥形交叉点周围波包动力学中的几何相位干涉效应（Nature Chemistry 实验）
• 通过绝热捷径在超导相位量子比特中测量 Berry 相位 — Zhang 等（2017）在超导相位量子比特上实现了 STA（shortcut to adiabaticity）协议，在远短于绝热条件的时间尺度上精确测量了 B